2020-02-13 22:26:01
仿真实验可以更深入地了解超快光诱导过程

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格拉茨工业大学和维也纳大学的研究人员更好地描述了强相互作用分子状态之间的能量流。自1990年代以来,femtochemistry一直在分子水平研究超快过程。在过去的几年中,TU Graz实验物理研究所的飞秒动力学研究小组已经在光物质相互作用领域取得了许多成功。

工作组负责人Markus Koch表示:“例如,精确理解分子中光激发引发的过程是开发可持续技术的先决条件,这些技术可实现基于太阳能的能源供应。”

例如,他列举了光催化作用,与通过光伏发电产生的电能相比,光催化作用可以将阳光转化为化学能,并具有长期存储和能量密度方面的优势。

用于这种分子动力学研究的一种方法利用所谓的泵浦探针测量,该泵浦探针测量通过施加超短激光脉冲将分子系统激发(“泵浦”)成所需状态。在可调的延迟时间之后,第二个(“探针”)激光通过使分子离子化来询问激发态的总体。

测量所发射的光电子的能量,并通过改变泵浦探针的延迟时间,可以得出关于分子中能量流的结论。

海森堡的能量时间不确定性原理阻止了精确结果

对于某些在激发后可能采取不同衰变或断裂途径的多原子分子,根据紧密间隔的能量状态之间的选择,到目前为止,对光诱导过程的实时描述尚无法准确描述。

根据海森堡能量时间不确定性原理,仅飞秒(10-15秒)持续时间的激光脉冲无法选择性激发紧密相邻的分子状态。但是,短脉冲是观察极快过程的先决条件。

新方法结合了理论与实验

在莱蒂西亚·冈萨雷斯(LeticiaGonzález)教授的指导下,与维也纳大学化学系理论化学研究所的研究人员合作,格拉茨的实验物理学家现已克服了这一障碍。

通过结合超短激光脉冲实验和光诱导过程的理论模拟,现在可以在三个密切相关的状态之间的关键能量窗口中首次观察到丙酮(一种已经被充分研究的分子)中的能量流。

甚至对于维也纳小组来说,光激发后分子的理论描述领域中的驱动力,所研究的系统也提出了挑战。 González强调说:“对于这些模拟,必须在我们的本地软件包SHARC中进行新开发,否则就不可能正确描述丙酮动力学。”

协同效应产生新见解

两种方法本身都被广泛使用,但是“尽管飞秒光谱中的能量-时间-模糊关系阻止了精确的结果,但是实时模拟提供了对分子动力学的更深刻的洞察力,而这反过来又需要对实验结果进行验证,” Koch解释说。

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