2019-07-31 23:57:01
科学家们迈向更有效的燃料精炼过程

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中国青岛生物能源与生物技术研究所(QIBEBT)的研究人员通过开发生物化学方法,以更好地控制天然气转化为可用的液体燃料,在更加可持续和经济的燃料生产方面取得了进展。

该研究于7月15日在ACS Catalysis上发表。

“天然气生物转化为液体燃料近年来作为一种有前景的方法引起了人们的广泛关注,”该报的作者丛志奇说。 “然而,甲烷的选择性羟化 - 天然气的主要成分 - 一直是科学界面临的主要挑战之一。” Cong是中国科学院生物燃料重点实验室教授,青岛生物能源与生物过程技术研究所山东省合成生物学重点实验室。

甲烷和丙烷是天然气的另一种成分,是称为烷烃的有机分子。烷烃仅由碳和氢原子组成,在用于燃料之前需要进行大量处理。该方法包括将氧和氢(称为羟基)引入烷烃中。原子重新排列,产生可用作燃料的醇,如乙醇。

该过程是间接的,因为当与羟基催化剂反应时烷烃的选择性如何。研究人员致力于设计一种酶,该酶能够沿着小烷烃反应均匀地加速生成燃料所需的羟基。

据Cong介绍,这是一个长期存在的问题,因为不能直接羟基化小烷烃。在目前的加工过程中,一些烷烃反应性太强,导致产生的燃料无用。

为了控制哪种烷烃发生反应以及在何种程度上,Cong和他的团队专注于P450单加氧酶的几种蛋白质变体,这有助于将羟基引入烷烃分子的过程。有超过41,000种酶的变体,所有这些都可以引起不同程度的反应。

研究人员通过Cong称之为过氧化氢驱动的人工P450系统实现了可控的丙烷选择性羟基化。该系统由双功能小分子(DFSM),过氧化氢和工程化P450酶的变体组成,称为P450BM3。工程化的P45BM3准备与过氧化氢反应,DFSM将酶和过氧化氢保持在一起,使反应发生。

反应继续进行到丙烷,成功地将烷烃转化为可以转化为燃料的醇。他们发现该系统具有与唯一已知的过氧化物依赖的小烷烃天然酶相当或更好的催化性能,这取决于他们使用的P450BM3的哪种变体。

在对这些变体进行工程设计时,研究人员将酶与过氧化氢结合的酶替换为更具反应性的版本。这有助于惰性碳键断裂并与其他可用原子键合。

“这项研究给出了过氧化物驱动的P450BM3变体直接小烷烃羟基化的第一个例子。这大大扩展了合成工具箱,开发了一种实用的燃料加工催化剂,”Cong说。

研究人员正在研究反应的具体分子机制,并计划利用这些信息开发出与其他天然气成分(如甲烷)一起使用的类似系统。

“我们希望我们能够进一步调整酶用于甲烷氧化,”Cong说。

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